作者: 发布时间:2026-05-08 浏览次数:
2026年5月4日,北京师范大学系统科学学院武振伟课题组联合物理与天文学院孙刚教授在学术期刊《Physical Review B》上发表了题为“Dynamic anomaly in a metallic glass-forming melt revisited: A Griffiths-like perspective”的重要研究成果。该研究首次从热力学涨落的角度深入探讨了高配位金属熔体中动力学异常的物理机制,为理解常规金属过冷液体中的各类异常动力学(热力学)行为提供了全新的理论研究视角。
复杂流体(例如,水)通常展现出许多奇异特性(如密度极值、热容异常等),这些奇异特性一般被归因于液-液相变临界点附近的热力学涨落。然而,在具有高配位原子结构的金属玻璃形成液体中,由于很难观测到由密度驱动的一级相变,其动力学异常(如Stokes-Einstein (SE) 关系的破缺)长期以来被简单地归结为动力学异质性或局部的结构转变,而缺乏统一的热力学视角解释。该研究通过系统分析一种典型金属玻璃体系不同压强下SE关系的破缺,并结合定压热容
刻画的热力学涨落,发现SE关系破缺的起始温度与
的极值点紧密相关(图1)。值得注意的是,这两组特征温度均渐近地趋向于一个独特的热力学区域,即由“动力学玻璃转变线”与“液-气旋节线”交汇而成的特殊区域,在该区域内,液相、气相与玻璃态相互制约,产生了可观的热力学涨落,为理解金属玻璃形成液体的复杂行为提供了关键的物理图像(图2)。

图1:(a) 不同数密度和温度下20 组独立构型压强发生跳变(即产生气泡)的边界线。每个点的颜色表示在相应状态点观察到压强跳变(cavitation events)的概率。 蓝色三角形代表在等密度冷却过程中压强跳变的特征温度
。(b) 等压冷却过程中数密度随温度的变化。 (c) 等压冷却过程中焓随温度的变化。 (d) 等压冷却过程中等压热容
随温度的变化,在不同压强下
均出现显著峰值。 (e) 等压冷却过程中扩散系数
与弛豫时间
(经温度
缩放,即
)之间的关系。灰色虚线表示斯托克斯-爱因斯坦(SE)关系,
。箭头指示了 SE 关系开始失效的临界温度。

图2:金属过冷液体异常(类格里菲斯)温度区域附近的特征行为总结。空心蓝色三角形表示观测到压强不连续现象的温度
;实心蓝色三角形代表玻璃转变温度
。绿色方块指示等压热容
达到极大值时的温度;黑色叉号标记了斯托克斯-爱因斯坦(SE)关系破缺的起始温度。灰色实线显示了数密度随温度的变化关系。黄色星号表示通过两相共存法在零压下测得的熔点
。
该研究指出这种动力学异常可以类比于磁性系统中的“格里菲斯奇异性(Griffiths singularities)”。这种“类格里菲斯”描述框架在体系的动力学特征演化中得到了印证。通过使用 Kohlrausch-Williams-Watts(KWW)函数
对自相干中间散射函数
进行拟合发现,其拉伸指数
随温度和压强沿特定路径的降低表现出系统性漂移,而非趋于饱和(图 2)。如图2(a)–(f)所示,随着状态点
向 G 区域靠近,这种
的漂移行为愈发显著。更为关键的是,即便沿着 SE 破缺轨迹演化,当状态点趋近G区域时,
仍在持续下降(图 2(g))。这一特点从微观动力学的角度证明了类格里菲斯图像的有效性。

图3:通过使用 Kohlrausch-Williams-Watts(KWW)函数拟合相应的自相干中间散射函数
,获得了不同温度和压强下的 Kohlrausch 指数
。图(a)–(f)展示了
的
。图(g)显示了随着状态点趋近 G 区域,沿SE破缺线演化的
。
北京师范大学系统科学学院博士研究生马琳为论文第一作者,系统科学学院博士研究生杨晓东、周鑫嘉共同参与了该工作。该研究得到了国家自然科学基金面上、重点、和青年项目(Grant Nos:12474184, 52031016, 11804027)的资助。
文章链接:https://link.aps.org/doi/10.1103/fvj4-qjtf
供稿:马琳,武振伟
编辑:郝林青
审核:李 辉