研究进展丨机器学习在液体Stokes-Einstein关系失效研究中的应用

来源:作者:武振伟 发布时间:2020-04-03 浏览次数:1197

Stokes-Einstein(SE)关系的失效是液体玻璃化转变过程中的特征动力学行为之一,其背后的物理机制一直是凝聚态和非平衡统计领域近些年的热议话题。研究表明,在液体玻璃化过程中,玻璃转变点附近异常缓慢的动力学行为,以及实验系统中可能的微小晶粒析出相都有可能对体系扩散系数与弛豫时间(或黏滞系数)之间的耦合关系产生影响;这种扩散系数与弛豫时间之间的退耦合现象也可从热力学的角度加以理解,例如在相空间中具有密度反常区域的水、硅单质、及二氧化硅等体系,系统降温过程中的液体-液体相变(Liquid-Liquid phase transition)过程可为SE关系失效提供有力的统计物理图像。然而,对于金属玻璃形成液体而言,其通常不具有密度反常特性,因此诸如此类atomic systems中SE关系失效的机制远未得到彻底地澄清。

 

FIG. 1:  Self-diffusion coefficientD as a function of structural relaxation timetau scaled by temperatureT. The system follows the Stokes-Einstein (SE) relation till to 1150 K and violates the SE relation below 1150 K.


在液体的结构—动力学关系研究中,局域密堆结构(obtained via Voronoi tessellation analysis)或键角序(bond-orientational analysis)的使用非常频繁,这些物理量一般内涵有系统重要的原子结构信息,据此建立的一系列结构—动力学关系对理解液体动力学转变行为起到积极重要的作用。但与上述研究思路不同的是,在最近的一项工作中,通过监督计算机学习大量玻璃态样品的原子结构,我们得到了一个可以识别类固原子结构(glass-like)的训练模型,这个通过SVM方法构建的高维参数模型,可帮助我们在不依赖于经验参数的前提下,考察金属玻璃形成液体中SE关系失效所对应的原子结构特征。

 

FIG. 2:  Schematic representation of the support vector machine method.


新方法下的研究发现,在SE关系失效转变温度附近,液体内部由类固原子所组成的非连通团簇的总数目急剧减少,正对应于体系中的最大连通团簇开始以吞并其他小尺寸团簇来获取最大生长速率。这表明在金属过冷液体当中,SE关系的失效与体系温度降低所伴随得原子结构变化密切相关。机器学习所使用的原子类型判别方法,不依赖于先验的结构序参量,因此具有一定得普适性和可扩展性。

 

FIG. 3:  Glass-like atoms and their connected clusters during the cooling process, classified by the SVM training model.


上述研究成果于2020年3月25日在线发表于物理类1区top期刊SCIENCE CHINA Physics, Mechanics & Astronomy。该工作由学院武振伟老师与北大物理学院李任重博士(现就职于某量化投资机构)合作完成。该课题得到了国家自然科学基金、科技部国家重点研发计划、及中央高校基本科研业务费的支持。


论文链接:Z. W. Wu and R. Li, Revisiting the breakdown of Stokes-Einstein relation in glass-forming liquids with machine learning, Sci. China-Phys. Mech. Astron. 63, 276111 (2020).  https://link.springer.com/article/10.1007%2Fs11433-020-1539-4